พอลลี่ ลิตต์ เริ่มทำงานในวงการครั้งแรกจากภาพยนตร์เรื่อง Eternal Sunshine of the Spotless Mind นำแสดงโดย จิม แคร์รี่และเคธ วินสเลธ และเรื่อง Jersey Girl ร่วมแสดงกับเบน อัฟเฟลคและเจนนิเฟอร์ โลเปซ
เราจะรู้จักลิตต์ดีในบทบาทของน้องเล็กเจ้าเล่ห์ในซิตคอมที่ได้รับความนิยมทางช่อง ABC เรื่อง Hope and Faith ซึ่งเขาได้รบรางวัล Young Artist Award ในฐานะ Best Supporting Young Actor in a TV Comedy Series ในปี 2006 ก่อนหน้านี้ ลิตต์ยังได้ร่วมแสดงในภาพยนตร์ดราม่าทางช่อง NBC เรื่อง Third Watch และได้รับบทบาทในโชว์ Sesame Street เป็นเวลาถึงสองปี เขาได้ร่วมงานกับ ริกิส ฟิลบินเพื่อร้องเพลง Live with Regis & Kelly's 2004 Christmas Eve Special
นอกจากนั้นลิตต์ยังได้ร่วมแสดงในภาพยนตร์โฆษณาทีวีและ PSA มากกว่า 20 เรื่อง เขายังได้เป็นนักร้องในโชว์ Showtime at the Apollo และยังเป็นศิลปินร้องเพลงให้กับรายการวิทยุของดิสนี่ย์ชื่อว่า Incubator เขายังได้ร่วมแสดงในรายการโชว์ทางวิทยุหลายต่อหลายรายการของดิสนี่ย์และเพลงประสบความสำเร็จขึ้นอันดับท๊อปเทนถึง 16 สัปดาห์ และมีเพลงทางช่องวิทยุของเด็กคือ XM Kids Radio
