ซิลเวีย ซิมส์ คือหนึ่งในนักแสดงหญิงที่มีชื่อเสียงเป็นที่รู้จักดีที่สุดของอังกฤษ เธอฝึกฝนฝีมือด้านการแสดงที่ The Royal Academy of Dramatic Art เธอร่วมแสดงอยู่ในละครเวทีเรื่องหนึ่งเมื่อผู้กำกับเฮอร์เบิร์ต วิลค็อกซ์ และภรรยาของเขา แอนนา เนียเกิล ซึ่งเป็นดาราของอังกฤษมาเห็นแววของเธอเข้า เธอรับบทเป็นลูกสาวของเนียเกิลในภาพยนตร์เรื่อง My Teenage Daugher (1956) ติดตามมาด้วยเรื่อง No Time For Tears (1957)
ผลงานภาพยนตร์เรื่องอื่น ๆ ของซิมส์ในช่วงปลายทศวรรษ 1950 และต้น 1960 ได้แก่ Ice-Cold In Alex (1958), Ferry to Hong Kong (1959), Conspiracy of Hearts (1960), Expresso Bongo (1960), The World of Suzie Wong (1960) และ Victim (1961)
ซิมส์เคยได้รับการเสนอชื่อเข้าชิงรางวัลบัฟต้าถึงสามครั้ง โดยสองครั้งเป็นการได้รับการเสนอชื่อเข้าชิงรางวัลในสาขาดารานำหญิงยอดเยี่ยม จากภาพยนตร์เรื่อง Woman in a Dressing Gown (1957) และ No Trees in the Street (1958) และในสาขาดาราสมทบหญิงยอดเยี่ยม จากภาพยนตร์เรื่อง The Tamarind Seed (1974)
เธอร่วมแสดงในภาพยนตร์เรื่อง Absolute Beginners, Shirley Valentine, Shining Through, I'll Sleep When I'm Dead และ The Poseidon Adventure
