แครี่-แอน มอส เริ่มมีชื่อเป็นที่รู้จักเมื่อได้ทำงานคู่กับคีนู รีฟส์ ในหนังยอดฮิตของพี่น้องวาโชสกี้ เรื่อง The Matrix ต่อจากนั้นเธอก็ได้แสดงคู่กับวาล คิลเมอร์ ในหนังเรื่อง Red Planet มอสยังได้ร่วมแสดงกับจูเลียต ไบนอค, จอห์นนี่ เด็พ และดามจูดี้ เดนช์ ในหนังของแลส ฮอลสตอร์ม ที่ได้รับการเสนอชื่อชิงรางวัลออสการ์ เรื่อง Chocolat และกับกาย เพียร์ซ ในหนังระทึกขวัญไร้สังกัดเรื่องดัง Memento ซึ่งเธอได้รับรางวัล Independent Spirit Award for Best Supporting Actress
มอสเริ่มแสดงในกลุ่มนักแสดงเพลงเด็กเมื่อเธออายุได้ 11 ปี เดินทางไปยุโรปร่วมกับคณะประสานเสียงของโรงเรียนเมื่ออยู่ชั้นโต ได้เป็นสิ่งยืนยันความปรารถนาของเธอในการแสดง และเธอได้สมัครเข้าเรียนที่ American Academy of Dramatic Arts ในพาซาดีน่าเมื่อเธอกลับมา หลังจบการศึกษาเธอย้ายไปยังยุโรปและกลายเป็นนางแบบที่ประสบความสำเร็จ ได้เดินทางไปรอบโลกและขึ้นปกนิตยสารนานาชาติมากมาย ขณะที่ทำงานอยู่ในสเปน เธอได้รับบทประจำในซีรี่ส์โทรทัศน์เรื่อง Dark Justice มอสย้ายมายังลอสแอนเจลิส ในปีต่อมา เมื่อซีรี่ส์ย้ายโลเคชั่น และไม่นานต่อมาได้รับเลือกให้รับบทนำในหนังโทรทัศน์ของแอรอน สเปลลิ่ง Models Inc
