หลังจากที่เป็นที่สนใจของผู้ชมและผู้บริหารในแวดวงภาพยนตร์ด้วยเสน่ห์บนหน้าจอที่ไม่อาจปฏิเสธได้ พอล วอล์คเกอร์ ก็สามารถรักษาสมดุลระหว่างภาพยนตร์ที่ประสบความสำเร็จในบ็อกซ์ออฟฟิศ บทบาทดรามาและสารคดี เพื่อยกระดับการก้าวกระโดดไปสู่สถานะพระเอกจอเงินของเขา นอกเหนือจากการนำแสดงในภาพยนตร์ฮิตในบ็อกซ์ออฟฟิศเรื่อง Fast & Furious 6ประกบวิน ดีเซลแล้ว ล่าสุด เขายังได้แสดงทริลเลอร์ลุ้นระทึกเกี่ยวกับเหตุการณ์หลังเฮอริเคนแคทรินาเรื่อง Hours ที่เขาควบคุมงานสร้างอีกด้วย Hours เปิดตัวในงานประชุมและเทศกาลภาพยนตร์เซาธ์บายเซาธ์เวสต์ปี 2013 และทั้งภาพยนตร์เรื่องนี้และการแสดงของวอล์คเกอร์ก็ได้รับเสียงวิจารณ์แง่บวกอย่างล้นหลาม
นอกเหนือจากนั้น วอล์คเกอร์ยังได้ก่อตั้งบริษัทโปรดักชัน ลากูนา ริดจ์ พิคเจอร์ส ที่มีสัญญาในการผลิตภาพยนตร์หลายเรื่องให้กับยูนิเวอร์แซล พิคเจอร์ส เพื่อสานต่อความพยายามในการอำนวยการสร้างภาพยนตร์ของเขา
แอ็คชั่นดราม่าอาชญากรรมเรื่อง Brick Mansions ของเขาได้ถูกนำเข้าฉายหลังจากที่เขาเสียชีวิตแล้วในฤดูใบไม้ผลิปี 2014 โดยรีเลทีฟวิตี้ มีเดีย ก่อนหน้านี้ เขาได้แสดงใน Fast Five และ Fast & Furious ภาคที่สี่และห้าของแฟรนไชส์บล็อกบัสเตอร์เรื่องนี้และได้ร่วมแสดงกับแมทท์ ดิลลอนและเฮย์เดน คริสเตนเซนในภาพยนตร์แอ็กชันอาชญากรรมโดยสกรีน เจมส์เรื่อง Takers
ในเดือนพฤศจิกายน ปี 2009 เขาได้แสดงในสารคดี Expedition Great White ทางเนชันแนล จีโอกราฟฟิค แชนแนล ซึ่งสำรวจอันตรายของหนึ่งในสิ่งมีชีวิตที่ท้าทายและเป็นอันตรายสูงสุดในธรรมชาติ เขาได้ร่วมมือกับนักชีววิทยาทางทะเลเดินทางไปนอกชายฝั่งบาจา แคลิฟอร์เนีย เพื่อตามรอยว่านักล่าขนาดมหึมาเหล่านี้ใช้ชีวิตอยู่ได้อย่างไร
วอล์คเกอร์แสดงให้เห็นถึงความสามารถที่หลากหลายของเขาในการพลิกโฉมหน้าตัวเองในจอเงินอย่างต่อเนื่อง เขาได้รับบททหารในดรามาสงครามโลกครั้งที่สองโดยคลินท์ อีสต์วู้ดเรื่อง Flags of our Fathers สำหรับพาราเมาท์ พิคเจอร์สในปี 2006 ในปีเดียวกัน เขาได้นำแสดงในภาพยนตร์ฮิตในบ็อกซ์ออฟฟิศของดิสนีย์เรื่อง Eight Below ที่กำกับโดยแฟรงค์ มาร์แขล ในบทเจอร์รี เชพเพิร์ด หัวหน้านักวิทยาศาสตร์วิจัย ผู้จำต้องทอดทิ้งทีมสุนัขลากเลื่อนของตัวเอง ใน Running Scared ทริลเลอร์ที่เขียนบทและกำกับโดยเวย์น เครเมอร์ (The Cooler) วอล์คเกอร์ได้แสดงประกบเวรา ฟาร์มิกา โดยเขารับบทพ่อผู้สิ้นหวัง ผู้พยายามจะคุ้มครองลูกชายตัวเอง หลังจากเหตุชุลมุนกับฝูงชนในเหตุการณ์ที่มีตำรวจถูกยิง วอล์คเกอร์ได้แสดงประกบเจสสิก้า อัลบาในแอ็กชันทริลเลอร์เรื่อง Into the Blue สำหรับผู้กำกับจอห์น สต็อคเวล โดยเขาได้แสดงประกบซูซาน ซาแรนดอน, เพเนโลเป้ ครูซ, โรบิน วิลเลียมส์และอลัน อาร์กินใน Noel ผลงานการกำกับเรื่องแรกของแชซ พัลมินเทรี ซึ่งเป็นเรื่องราวเกี่ยวกับชาวนิวยอร์กผู้มารวมตัวกันในวันคริสต์มาสอีฟ
ในปี 2003 เขาได้ร่วมแสดงในภาพยนตร์โดยผู้กำกับริชาร์ด ดอนเนอร์ที่ดัดแปลงจากนิยายของไมเคิล ไครช์ตันเรื่อง Timeline และนำแสดงในภาพยนตร์โดยจอห์น ซิงเกิลตันเรื่อง 2 Fast 2 Furious ซึ่งเป็นซีเควลของ The Fast and the Furious ที่ทำรายได้ไปกว่า 127 ล้านเหรียญในบ็อกซ์ออฟฟิศ ในปี 2001 เขาได้แสดงประกบสตีฟ ซาห์นและลีลี โซบี้สกี้ในทริลเลอร์ที่ได้รับเสียงวิจารณ์ชื่นชมโดยทเวนตี้ เซ็นจูรี ฟ็อกซ์เรื่อง Joy Ride ที่กำกับโดยจอห์น ดัห์ล
ผลงานภาพยนตร์เรื่องอื่นๆ ของเขาได้แก่ภาพยนตร์ฮิตในบ็อกซ์ออฟฟิศเรื่อง The Skulls ที่กำกับโดยร็อบ โคเฮน, ดราเมดี้ฟุตบอลเรื่อง Varsity Blues, ภาพยนตร์ที่ได้รับเสียงวิจารณ์ชื่นชมเรื่อง Pleasantville จากมือเขียนบท/ผู้กำกับแกรี รอส, ภาพยนตร์มิราแม็กซ์เรื่อง Shes All That, Brokedown Palace และ The Death and Life of Bobby Z
เมื่อวันที่ 30 พฤศจิกายน พ.ศ. 2556 เวลาประมาณบ่ายโมงกว่า พอล วอล์คเกอร์ ได้เสียชีวิตลง เนื่องด้วยเกิดอุบัติเหตุทางรถยนต์ ซึ่งโฆษกส่วนตัวของพอลได้ออกมาระบุว่า พอล วอล์คเกอร์ เสียชีวิตจากอุบัติเหตุทางรถยนต์ที่แคลิฟอร์เนีย ซึ่งรายละเอียดเบื้องต้นบอกว่า พอล วอล์คเกอร์ เดินทางไปร่วมงานแสดงรถยนต์การกุศลที่จัดขึ้นเพื่อหาเงินช่วยเหลือผู้ประสบภัยใต้ฝุ่นไห่เหยี่ยนในฟิลิปปินส์ ของมูลนิธิ Reach Out Worldwide ที่เขาเป็นผู้ก่อตั้งเอง (ซึ่งก่อตั้งเมื่อปี 2010) และก่อนที่จะเข้างาน พอล กับเพื่อนได้ขึ้นไปทดลองรถ Porsche Carrera GT เพื่อทดสอบหมุนรถ โดยพอล วอล์คเกอร์ นั่งเป็นผู้โดยสารในปอร์เช่ คันนั้น ต่อมารถได้เกิดเสียหลักพุ่งชนกับต้นไม้ข้างทาง เกิดเพลิงลุกไหม้ท่วมทั้งตัวรถ ซึ่งเหตุดังกล่าวทำให้เขาและเพื่อนเสียชีวิตทั้งคู่