ได้ฝึกฝนการแสดงที่รอยัล อคาเดมี ออฟ ดรามาติก อาร์ตในลอนดอน เขาเป็นสมาชิกคณะละครเนชันแนล ยูธ เธียเตอร์ในอังกฤษ และได้แสดงในโรงละครคลาสสิกและโมเดิร์นหลายแห่งทั่วทั้งอังกฤษ ซึ่งรวมถึงการได้ร่วมแสดงกับรอยัล เชคสเปียร์ คัมปะนี, พรอสเพ็ค เธียเตอร์ คัมปะนี และเนชันแนล เธียเตอร์ บทบาทมากมายที่เขาได้รับได้แก่โรมิโอ, เจ้าชายฮัล, ฮ็อทสเปอร์, กษัตริย์เฮนรีที่ห้า, เพทรูคิโอและมาร์ค แอนโธนี เขาได้รับบทคอร์เนเลียส เมโลดีในละครโปรดักชันเวสต์ เอนด์ของยูจีน โอ’นีลล์เรื่อง A Touch of the Poet และล่าสุดเขาก็ได้รับบทลอร์ดแอสเรียลในละครโปรดักชันเนชันแนล เธียเตอร์เรื่อง His Dark Materials
ด้านจอแก้ว ผลงานของเขามีหลากหลายตั้งแต่ภาพยนตร์คลาสสิกทางบีบีซีเรื่อง Jane Eyre ไปจนถึงสารคดีเกี่ยวกับหมาป่าที่ได้รับรางวัลเรื่อง In the Wild ซึ่งพาเขาไปอยู่ในอาณาบริเวณหลายร้อยไมล์ของขั้วโลกเหนือ เขาได้แสดงในมินิซีรีส์และดรามาดังๆ ของสถานีโทรทัศน์อังกฤษและอเมริกาหลายเรื่อง ผลงานที่เขาแสดงให้กับโชว์ไทม์และเอชบีโอได้แก่ The Informant, Possessed และ Made Men
ดัลตันเริ่มต้นอาชีพนักแสดงของเขาด้วยการแสดงประกบปีเตอร์ โอ’ ทูลและแคทเธอรีน เฮพเบิร์นใน ภาพยนตร์ที่ได้รับรางวัลออสการ์เรื่อง The Lion in Winter หลังจากนั้น เขาก็ได้แสดงในภาพยนตร์หลายเรื่องเช่น Mary, Queen of Scots, Cromwell, Wuthering Heights, Agatha, Flash Gordon, Hawks, The King’s Whore, The Rocketeer, The Beautician and the Beast, Timeshare, American Outlaws, Looney Tunes และ Hot Fuzz ระหว่างปี 1987-1989 ดัลตันได้รับบทเจมส์ บอนด์ สายลับที่โด่งดังที่สุดในโลกใน The Living Daylights และ License to Kill ล่าสุด เขาได้พากย์เสียงในภาพยนตร์อนิเมชันที่ฮิตทั่วโลกอย่าง Toy Story 3 ด้วย